Graphene oxide composite aerogels fabricated by supercritical CO2 technologycharacterization and applications

Zusammenfassung

Durant les darreres dècades, la ciència de materials ha viscut una època daurada, amb l’aparició dels nanomaterials i, en especial, a causa dels nanomaterials porosos. S’està realitzant molta tasca d’investigació i desenvolupament tant en mitjans porosos ordenats (zeolites i MOFs) com amorfs (ceràmiques, polímers i aerogels). El descobriment dels aerogels per part de S. Kistler el 19311 i el treball exhaustiu en MOFs d’O. Yaghi durant la dècada de 19902 han inspirat molts grups de recerca a centrar-se en aquests dos grups de materials. El grup de Fluids Supercrítics i Materials Funcionals (SFFM), en què s’ha dut a terme aquesta Tesi, té una llarga i sòlida trajectòria investigadora treballant amb materials porosos, incloent-hi els materials principals d’aquesta Tesi (aerogels i MOFs). Amb la particularitat de l’ús de CO2 supercrític (scCO2) tant a la síntesi com al processament d’aquests.3 Pel que fa als MOFs, la tecnologia supercrítica s’ha utilitzat al laboratori de SFFM per sintetitzar compostos ja coneguts (per exemple, ZIF-8),4 per a la preparació de nous polímers de coordinació basats en diferents bi- o tri-piridines,5,6 per al descobriment de nous bioMOF basats en curcumina,7-9 i, finalment, però no menys important, en el treball amb MOF flexibles basats en carborà en què el scCO2 va exercir el paper d’extractor de dissolvent.10 Pel que fa al tema dels aerogels, l’equip del SFFM ha adquirit una àmplia experiència en aerogels orgànics.11,12 Aquesta Tesi estén el treball referent a aerogels a la família de materials derivats del grafè, incloent-hi l’òxid de grafè (GO) i l’òxid de grafè reduït (rGO). El grafè, GO i rGO són materials relativament nous. Tot i així, durant les darreres dues dècades tots ells han estat investigats de forma ininterrompuda, principalment per corroborar la plètora d’impressionants propietats que coneixem o per descobrir-ne de noves. De fet, els experiments inicials de scCO2 realitzats amb dispersions de GO van revelar la metodologia per produir un fascinant material en forma d’aerogel, cosa que va generar una patent, que és la base d’aquest treball.13 En aquesta Tesi se sintetitzen tant aerogels com MOFs, ja siguin aïllats o en forma de compostos, caracteritzats i utilitzats en diferents aplicacions. La preparació de tots aquests materials té en comú la utilització de la tecnologia supercrítica. Els fluids supercrítics i els materials nanoporosos estan estretament relacionats, ja que les propietats d’aquests solvents, principalment la baixa viscositat, alta difusivitat i nul·la tensió superficial, són crucials per a l’assecat dels materials evitant el col·lapse dels porus. La Tesi comença amb una secció d’Introducció en què es descriuen els materials utilitzats i els mètodes de fabricació. En particular, la introducció il·lustra tots els temes que es tracten en aquest treball, que es desenvolupen més endavant a cada capítol. La secció Experimental descriu els equips utilitzats, les metodologies i les tècniques de caracterització. Tots els experiments realitzats es van fer seguint metodologies verdes basades en scCO2.