Hybrid heterostructures and materials based on transition metal dichalcogenides

Resumo

La irrupción de los nanomateriales en la vida moderna es un claro indicador del avance científico. El diseño de materiales a la carta permite establecer un control preciso sobre las propiedades finales de estos. El objetivo principal que ha motivado la presente Tesis es la combinación y funcionalización de láminas de MoS2 ultrafinas químicamente exfoliadas (ce-MoS2) con diferentes sistemas de base molecular. La Tesis se divide en los siguientes Capítulos: Capítulo I: En primer lugar, se introducen brevemente los nanomateriales. En segundo lugar, se describen los materiales bidimensionales (2D). A continuación, se detallan algunos aspectos generales de los dicalcogenuros de metales de transición (TMDCs). Luego, la atención se dirige al MoS2, el TMDC más estudiado. En este bloque, se ofrece información detallada sobre los politipos más conocidos, los principales métodos de exfoliación y la preparación de materiales de tipo composite (composite) basados en láminas de MoS2. Finalmente, se profundiza en la funcionalización del MoS2. Capítulo II: Se centra en la preparación de un composite a partir de la combinación de láminas de ce-MoS2 con precursores de azul de Prusia (PB). La estrategia sintética se basa en el doble rol del ce-MoS2 (como agente reductor y plataforma 2D de nucleación). Se demuestra que las láminas de MoS2 se oxidan completamente como consecuencia de su funcionalización con el PB. El composite resultante exhibe un excelente rendimiento como material catódico en baterías de iones sodio y potasio (SIBs and KIBs, respectivamente). Finalmente, se explica cómo reducir el contenido de óxido en el composite final. Capítulo III: Se basa en la preparación de un nuevo composite a partir de la combinación de ce MoS2 y cubo molecular diamagnético de Fe y Co. Como consecuencia de la transferencia electrónica del ce-MoS2 al cubo diamagnético de partida, el sistema diamagnético se transforma en un compuesto paramagnético. Capítulo IV: Tiene por objetivo la funcionalización covalente de ce-MoS2 con un sistema fotocrómico (derivado de ditienileteno) tanto en su forma abierta como en la cerrada. Los resultados obtenidos mediante diferentes técnicas de caracterización confirman la formación de nuevos enlaces covalentes (C-S) entre los dos componentes. Además, parece que la fotoluminiscencia (PL) inherente al sistema fotocrómico decae después de la funcionalización, indicando una posible transferencia de carga entre el material 2D y el derivado de ditienileteno. Capítulo V: Trata sobre la formación de heterostructuras de WS2/MoS2. El método que se propone consta de 2 partes: i) funcionalización de ce-MoS2 con un clúster de tungsteno a través de interacciones electrostáticas, ii) tratamiento térmico del composite resultante a fin de inducir la formación de nanodominos de WS2 sobre las láminas de MoS2. Esta estrategia sintética combina las ventajas de un método en disolución (sencillez, escalabilidad y bajo coste) con la formación de interfases de alta calidad. Además, como consecuencia del fuerte acoplamiento entre ambos dicalcogenuros, se observa una atenuación de la PL correspondiente a la heterostructura. Capítulo VI: Recoge las conclusiones principales de la Tesis.