Enzymatic degradation of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) by manganese peroxidase in reactors containing organic solvents

  1. Eibes González, Gemma Mª
unter der Leitung von:
  1. Juan Manuel Lema Rodicio Doktorvater
  2. María Teresa Moreira Vilar Co-Doktormutter

Universität der Verteidigung: Universidade de Santiago de Compostela

Fecha de defensa: 26 von März von 2007

Gericht:
  1. Joaquim M.S. Cabral Präsident/in
  2. Ángeles Sanromán Braga Sekretär/in
  3. Félix García-Ochoa Soria Vocal
  4. Manuel Cánovas Díaz Vocal
  5. María José Núñez García Vocal
Fachbereiche:
  1. Departamento de Enxeñaría Química

Art: Dissertation

Zusammenfassung

Los hidrocarburos aromáticos policíclicos (HAPs) son contaminantes presentes en el medio ambiente que, debido a su baja solubilidad y alta hidrofobicidad, presentan un alto carácter recalcitrante. En el presente trabajo de investigación se plantea su eliminación mediante el uso de la enzima ligninolítica manganeso peroxidasa. Esta enzima extracelular, procedente de los hongos de putrefacción blanca, se ha demostrado que posee una alta capacidad oxidativa, por lo que se utiliza para la degradación de compuestos recalcitrantes. Como compuesto modelo se ha utilizado antraceno, que es un HAP tricíclico con una solubilidad en agua muy baja, de tan solo 0,07 mg/L. Para incrementar su disponibilidad y poder utilizar reactores enzimáticos se utilizaron disolventes orgánicos, tanto miscibles como inmiscibles, operando por tanto con reactores monofásicos como bifásicos. La secuencia de trabajo consistió, en primer lugar, en la selección del disolvente, para, a continuación, optimizar el proceso de degradación y finalmente estudiar la cinética enzimática y proponer un modelo para los reactores, tanto monofásicos como bifásicos. En el caso del disolvente miscible se seleccionó el que dio mejores resultados de solubilización de antraceno en sus mezclas y a la vez que afectó en menor medida a la estabilidad enzimática. La acetona en una concentración del 36% (v:v) fue el disolvente seleccionado. En la optimización de la degradación se tuvo en cuenta los parámetros que afectan al ciclo catalítico de la enzima, tales como la adición de peróxido de hidrógeno, la concentración de Mn2+ y el ácido orgánico y concentración del mismo. Posteriormente se evaluaron otros parámetros ambientales como la presencia de una atmósfera de oxígeno, así como la temperatura y la presencia de luz. Se estudió la cinética enzimática y se propuso un modelo de primer orden con respecto al sustrato y autocatalítico, debido a la formación de quinonas que act