Compuestos de coordinación multidimensionales homo- y hetrometálicos con ligandos polidentados derivados de carboxi- y cianoazinas. Estudio magneto-estructural y teórico

Resumo

En los últimos años uno de los mayores objetivos en el campo del Magnetismo Molecular es intentar conseguir nuevos materiales moleculares magnéticos basados en compuestos de coordinación, debido a sus posibles aplicaciones tecnológicas. Esta Tesis Doctoral tiene como objetivos primordiales el diseño, síntesis, caracterización estructural y estudio, tanto desde un punto de vista experimental como teórico, de las propiedades magnéticas de nuevos materiales moleculares basados en compuestos de coordinación de dimensión variable a partir de iones paramagnéticos 3d y/o 4f y ligandos puente derivados de carboxi- y cianoazinas. Para ello, en primer lugar, se han sintetizado helicatos dinucleares que presentan acoplamiento ferromagnético por el mecanismo de polarización de espín, a partir de ligandos que contienen un esqueleto central de tipo m-fenileno, o por ortogonalidad de los orbitales magnéticos, a partir de ligandos con puentes diazina. Estos helicatos se han utilizado como bloques precursores para obtener sistemas de mayor nuclearidd y dimensionalidad con interesantes propiedades magnéticas. Especialmente interesante ha sido ensamblarlos con iones lantánidos ya que se han obtenido por primera vez sistemas 3d-3d-4f. En segundo lugar se ha utilizado el ligando derivdo de tetrazolato (5-pirimidil tetrazolato) para obtener sistemas polinucleares para obtener imanes moleculares. Por otro lado, se han preparado moleculas simples y se ha realizado un exhaustivo estudio magnético tanto desde un punto de vista experimental como teórico, para conocer cuales son los modos de coordinación más eficientes de este ligando para transmitir la interacción de canje magnetico. Finalmente, se han sinetizado ligandos con puntes oximato para la obtención de clusters homo- y heterometálicos con nuevas topologías estructurales y magnéticas. Se ha realizado un estudio por DFT para conocer cuales son los factores estructurales que afectan a la magitud y naturaleza de la interacción de canje magnética.